强金属−载体相互作用(SMSIs)对负载型金属催化剂的催化性能起着至关重要的作用。研究人员假设,在预处理过程中,载体会迁移到预先存在的金属纳米颗粒上。
近日,中科院大连化物所Xiaofeng Yang,Yanqiang Huang报道了研究了Ru/TiO2催化体系中原始催化剂状态对SMSI的影响。
文章要点
1)由于RuO2和金红石型TiO2晶体参数的相似性,在Ru/TiO2催化剂上煅烧后,观察到RuO2在金红石型TiO2上的外延生长。这种外延生长导致了RuO2和金红石型TiO2之间形成RuxTi1−xO2界面。然后,随着Ru/TiO2催化剂预煅烧温度的提高,具有Ru−O−Ti键合的RuxTi1−xO2界面相增多。更重要的是,在H2还原过程中,由于Ru−O−Ti键中的Ru和Ti的共同还原,增强了Ru NPs表面的TiOx覆盖层。因此,在这种Ru/TiO2催化剂上,共还原机制比经典机制更有利于SMSI的形成。
2)考虑到金属/载体催化剂的SMSI在多相催化中起着关键作用(已经引起了全世界的关注,特别是在CO/CO2加氢反应的背景下),研究人员以催化CO2甲烷化为原型反应来探索Ru/TiO2催化剂上SMSI。结果显示,得益于Ru/TiO2上SMSI的改善,CO2甲烷化性能得到了提高。
本工作揭示了SMSI形成的共还原机理,并为利用SMSI来优化催化性能提供了机会。
参考文献
Yaru Zhang, et al, Strong Metal−Support Interaction of Ru on TiO2 Derived from the Co-Reduction Mechanism of RuxTi1−xO2 Interphase, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c04785
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04785