载体可以通过各种金属-载体相互作用(MSIs)广泛影响甚至支配金属纳米粒子的催化活性、选择性和稳定性。然而,由于金属和载体的成分、大小和刻面都会影响MSI,因此,尚无法完全理解其潜在的机制。
近日,北京化工大学汪乐余教授,Guolei Xiang报道了以Ru/TiO2为模型催化剂,论证了界面相容性在控制CO2加氢反应的MSI模式、表面原子态、催化活性和选择性等方面的重要作用。
文章要点
1)研究人员以金红石(R-TiO2)和锐钛矿型(A-TiO2)为载体,以改变界面结构。RuO2与R-TiO2具有相同的晶格结构,因此具有很高的界面相容性,可以形成外延覆盖层。界面RuOx物种可以起到锚固层的作用,加强Ru与R-TiO2之间的界面结合。
2)对于CO2加氢反应,研究人员发现Ru/TiO2催化剂在空气中退火后,其催化活性和选择性都会发生相反的变化。在R-TiO2上,Ru表现出CH4的活性增强和优势选择性,而在A-TiO2上,Ru表现出降低的活性和CO选择性。这种相反的催化性能清楚地表明,界面相容性可以改变MSI模式—Ru/A-TiO2表现出正常的SMSI效应,而Ru/R-TiO2表现出很强的界面耦合。
参考文献
Zhou, J., Gao, Z., Xiang, G. et al. Interfacial compatibility critically controls Ru/TiO2 metal-support interaction modes in CO2 hydrogenation. Nat Commun 13, 327 (2022)
DOI:10.1038/s41467-021-27910-4
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27910-4