含盐水溶液比常规的水溶液显示出更宽的电化学窗口，但在<1.9 V（vs. Li⁺/Li）时仍会发生明显的析氢反应（HER）。据报道，引入有机化合物可以缓解HER副反应，但所有报道的有机添加剂都是易燃的，不可避免地会损害安全性能。

近日，西湖大学王建辉，刘仕报道了提出一种通过与不可燃的不对称供体-受体分子杂化来获得宽电化学窗口的水电解质的简单而有效的方法。

文章要点

1）选择甲基尿素（MU）主要基于三个方面：1）MU是一种不可燃、廉价、低毒的物质，它的引入最大限度地继承了水电解质的低成本、环境友好和高安全性的特点；2）MU具有既可作为氢键供体又可作为氢键受体的官能团：羰基供体基团可与Li⁺阳离子或水配位，而酰胺受体基团也可与TFSI^-阴离子或水相互作用，通过它们可以调节电解液的溶液结构以及电解液-电极界面化学；3）MU具有不对称的分子结构，这可以进一步提高LiTFSI盐在电解质中的溶解度，但不会增加成本，价格比一些用于增加Li/H₂O摩尔比的不对称盐要低得多。

2）通过简单地将MU、LiTFSI和H₂O混合在一起，研究人员制备了一种具有特殊的核-壳状溶剂化结构的全不可燃有机/水混合电解质，其电化学稳定窗口为4.5 V。采用这种新型电解液，实现了一种高能量密度摇椅NbO₂|LiMn₂O₄全电池低倍率和高倍率的稳定充放电循环。在苛刻的测试条件下，电解液负载量低，无过剩锂源（正负容量比[N/P]≥1），无电极预涂覆，负极和正极均采用传统的铝集流体。

这种独特的电解液设计将不可燃的不对称供体-受体分子与水溶液相结合，真正继承了水溶液的高安全性，同时显著拓宽了电化学稳定窗口，推动了安全、廉价、高能量密度的水溶液电池的发展，而不局限于锂离子。

参考文献

Lin et al., Asymmetric donor-acceptor molecule-regulated core-shell-solvation electrolyte for high-voltage aqueous batteries, Joule (2022)

DOI：10.1016/j.joule.2022.01.002

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.01.002