丙烯(C3H6)一直被认为是化学工业中最重要的原料之一，目前，每年对丙烯醛、聚丙烯、丙酮、聚丙烯腈和环氧丙烷的需求急剧增加，超过108吨。丙烯的常规生产路线以改进型催化裂化为主。最近人们提出了烯烃裂解、甲醇制烯烃等新工艺路线。通过丙烷直接脱氢制丙烯已引起人们的广泛关注。直接脱氢工艺具有原子效率高、产物易分离、总成本低等明显优点。然而，关于新型PDDH催化剂的设计，仍有几个问题需要解决。
近日，北京大学马丁教授，Hong Jiang，中科大Hongyang Liu报道了以退火纳米金刚石为载体，采用沉积−沉淀法制备了丙烷直接脱氢负载型原子分散钯(Pd1)催化剂。Pd1催化剂的活性和稳定性优于Pd团簇/颗粒催化剂。
文章要点
1）结合实验表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，原子分散的Pd物种与纳米金刚石/石墨烯杂化载体有很强的相互作用，具有更好的抗结焦性能。更重要的是，Pd在团簇/颗粒催化剂中的烧结是不可避免的，而Pd物种在Pd1催化剂中的高分散性在反应过程中得到了很好的保存，这部分是由于Pd单原子在炭质化合物(焦炭)上的重新分布或迁移造成的。
2）实验结果表明，Pd1催化剂在高温下的活性和稳定性明显优于Pd团簇/颗粒催化剂。
这项工作为设计具有高温催化反应活性中心原位再生能力的高分散金属催化剂提供了更深层次的见解。
参考文献
Mi Peng, et al, Antisintering Pd1 Catalyst for Propane Direct Dehydrogenation with In Situ Active Sites Regeneration Ability, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05590
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05590
