在铂族金属合金网上选择性地将氨氧化为一氧化氮是硝酸生产的关键步骤，硝酸是一种具有百年历史的温室气体和资本密集型工艺。因此，开发对环境影响小、催化剂成本低的氨氧化替代技术具有重要意义。

基于此，中科院大连化物所王晓东研究员，北卡罗来纳州立大学Fanxing Li报道了提出并论证了一种化学环化氨氧化催化剂和工艺，以取代昂贵的贵金属催化剂，减少温室气体排放。

文章要点

1）该工艺在650 °C下使用非贵金属的V₂O₅氧化还原催化剂，NH₃转化率接近完全，具有良好的NO选择性，N₂O产量可忽略不计。Operando光谱技术和密度泛函理论计算指向了一个改进的MARS-van Krevelen机制，其特点是一个可逆的V⁵⁺/V⁴⁺氧化还原循环。

2）研究发现，V=O位点可能是导致氧化产物生成的催化活性中心。同时，V=O和双配位氧都参与了氢转移过程。其优异性能源于连续抽氢的低活化能、易生成NO以及易再生V=O物种。

研究结果突出了一个转变过程，将化学循环策略扩展到以可持续和具有成本效益的方式生产基础化学品。

参考文献

Ruan, C., Wang, X., Wang, C. et al. Selective catalytic oxidation of ammonia to nitric oxide via chemical looping. Nat Commun 13, 718 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-28370-0

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28370-0