二氧化碳(CO2)转化为低碳烯烃是化石能源和生物质可持续利用的有效策略。然而,利用CO2加氢生产高选择性的特定烯烃,如乙烯,仍然是一个巨大挑战。
近日,中国科学院山西煤炭化学研究所樊卫斌研究员报道了一种由Cr2O3(SG)氧化物和HSAPO-34分子筛组成的新型催化剂。
文章要点
1)结果表明,在370 ℃和0.5 MPa下,新型催化剂用于CO2加氢,C2=-C4=烃类选择性高达95.7%。更有趣的是,大约74%的低碳烯烃是乙烯,乙烯/丙烯(E/P)比为3.1,是以前报道结果的三倍。此外,该催化剂的催化性能保持良好,至少可保持600 h。
2)原位光谱、密度泛函理论(DFT)计算和分子动力学模拟结果表明,在Cr2O3(SG)上,除甲醇外,乙醇是由CH3COO*中间体连续加氢生成的,CH3COO*中间体是由H3CO*与CO2和H*反应生成的。乙醇在H-SAPO-34上迅速转化为乙烯,并负责初级低碳烯烃的分布。
该工作不仅为CO2转化为富含乙烯的低碳烯烃提供了一种高效催化剂,而且为合理设计催化剂以控制低碳烯烃分布提供了一种策略。
参考文献
Wang et al., Highly effective conversion of CO2 into light olefins abundant in ethene, Chem (2022)
DOI:10.1016/j.chempr.2022.01.004
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.01.004