生物光合作用背后的分子装置通过酶修复可以长期保持其功能。然而,由光中心、桥配体和催化中心组成的用于人工光合作用的仿生分子装置,在其单个模块结构受损时,可能会变得不稳定并发生故障,从而停止其整体功能和运行。有鉴于此,德国乌尔姆大学的Rau Sven等研究人员,开发了一种用于可见光催化制氢双核催化剂的主动修复策略。
本文要点
1)研究人员报告了该人工光合分子装置的主动修复,导致催化活性完全恢复。
2)研究人员已经确定桥配体的氢化作用是失活机制,它抑制光中心和催化中心之间的光驱动电子转移。
3)作为一种修复手段,在光中心的催化下,研究人员使用光驱动的单线态氧生成实现桥接单元的氧化脱氢,从而恢复光催化制氢。
4)人工光合作用的分子催化剂在运行过程中会分解并停止工作,而生物光合作用使用酶修复策略来维持功能。
本文研究确定了产氢RuPt光催化剂的降解途径,从而能够开发一种主动修复策略,包括使用1O2重新氧化失活的桥配体。
参考文献:
Michael G. Pfeffer, et al. Active repair of a dinuclear photocatalyst for visible-light-driven hydrogen production. Nature Chemistry, 2022.
DOI:10.1038/s41557-021-00860-6
https://www.nature.com/articles/s41557-021-00860-6