目前,人们开发了各种方法,来稳定二维Mxenes上的单原子,例如空位减少和杂原子介导的相互作用。然而,将单原子锚定在三维多孔MXenes上以进一步增加催化活性中心,从而构建高活性和高稳定性的电催化剂仍未被探索。
近日,湖南大学谭勇文教授采用一种通用的策略,通过静电凝胶化过程和高温热解,通过精确的原子级控制,在三维多孔N,P共掺杂的Ti3C2Tx Mxene上设计了一系列单一金属位点(Pt,Ir,Ru,Pd和Au) (记为M1 SA-PNPM,M1=Pt,Ir,Ru,Pd和Au)。
文章要点
1)实验结果显示,合成的Pt SA-PNPM用于电催化HER,在较宽的PH范围内具有极低的过电位和较小的Tafel斜率,并具有比商用Pt/C电催化剂更高的质量活性。
2)X射线吸收精细结构(XAFS)研究结合密度泛函理论(DFT)计算表明,N(O),P配位的中心金属原子的有利电子态能显著优化中间体的吸附能,有利于提高本征催化活性。
3)此外,三维多孔结构不仅提供了丰富的锚定中心以增加单原子的质量负载量,而且还防止了Ti3C2TX纳米片层的重新堆积和聚集,从而增加了中间体吸附的催化活性中心,促进了电子/质量传递,从而协同提高了催化性能。
本工作进一步促进了MXenes基催化剂的发展,并突出了电子结构调节和几何结构设计相结合来构建高性能的电催化剂。
参考文献
Wei Peng, et al, A General Strategy for Engineering Single-Metal Sites on 3D Porous N, P Co-Doped Ti3C2Tx Mxene, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c09841
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c09841