合成气直接转化为芳烃受到广泛关注。尽管人们对反应机理已经有所了解，但开发一种高活性、高选择性、选择性可调的芳烃合成催化剂仍然是一个巨大的挑战。

近日，中国科学院上海高等研究院孙予罕研究员，钟良枢研究员，高鹏研究员制备了一系列用途广泛的HZSM-5分子筛，并将其与CoMnAl催化剂相结合，实现了合成气制芳烃（STA），特别是对二甲苯（PX）的直接转化。

文章要点

1）从生成的烃类来看，芳烃的生成率为63.5%，其中苯、甲苯和二甲苯（BTX）和PX分别占芳烃总量的50.6%和34.7%。在温和的反应条件下，在温度280 ℃、压力2.0 MPa的条件下，CO转化率高于70%，仅生成2.9%的CH₄，CO₂选择性低于25.6%，PX的STY达到331.8 mg g_cat^-1 h^-1。

2）研究人员证实了具有中空结构的纳米HZSM-5可以促进烯烃中间体和产物的扩散，提高CO转化率和芳烃在双功能催化剂上的选择性。此外，在Hol-Z5-N上外延生长的鳞片状Silicalite-1沸石层的加入有效地钝化了Hol-Z5-N上的外部酸中心，抑制了烷基化和异构化反应的发生，而不影响沸石的扩散性能，从而提高了合成气向PX的转化率，提高了芳烃的选择性，催化剂具有很高的稳定性（726 h以上没有观察到失活）。

3）反应机理研究表明，除烯烃芳构化反应外，CO与烯烃或C₂₊含氧物偶联生成的含氧芳香族化合物在CoMnAl催化剂上均可转化为芳烃，对甲苯醛(C₈H₈O)在合成气低温转化为PX过程中起关键作用。

除了开发具有工业应用潜力的合成气直接转化为附加值PX的高性能双功能催化剂外，研究工作还为设计高活性、选择性和稳定性的芳烃合成催化剂提供了一种有效的策略。

参考文献

Wang et al., Bifunctional catalysts with versatile zeolites enable unprecedented para-xylene productivity for syngas conversion under mild conditions, Chem Catalysis (2022)

DOI：10.1016/j.checat.2022.01.014

https://doi.org/10.1016/j.checat.2022.01.014