单原子催化剂具有优良的导电性、易接近的原子分散的活性中心和良好的传质性能,因此,合理的单原子催化剂设计对于电催化至关重要,但仍然具有挑战性。
近日,新加坡南洋理工大学楼雄文教授发展了一种低温镍催化模板化的方法来构建具有高结晶度和高含量(2.4 wt%)的空心多孔海胆状氮掺杂碳纳米结构(简称Ni-NC(HPU))。
文章要点
1)研究人员首先通过水热反应制备了微海胆状镍模板(命名为Ni(U))。在Ni-NC(HPU)的制备过程中,Ni(U)主要起到以下重要作用:i)作为固体模板,协助中空结构的形成;ii)催化Ni(U)表面高度有序的NC涂层的生长;iii)提供Ni源,通过固体扩散过程将单一Ni位点结合到NC层中。经尿素热解后,形成了由含有NC壳的单一Ni中心和Ni核组成的杂化结构(记为Ni-NC@Ni(U))。然后对Ni核进行选择性刻蚀,得到Ni-NC(HPU)催化剂。
2)Ni-NC(HPU)的独特结构不仅促进了电子/质量传递,而且最大限度地暴露了单一Ni位点。结果表明,Ni-NC(HPU)催化剂具有较高的CO选择性、显著的CO部分电流密度和良好的稳定性,具有优良的CO2还原性能。此外,这种合成策略还可以很容易地扩展到制备具有相似组分的独特的中空多孔结构,例如线状和球状的中空多孔结构。
这项工作将为先进的纳米结构单原子催化剂的设计和制造提供新的灵感,用于各种储能和转换应用。
参考文献
Yunxiang Li, et al, Synthesis of N-doped Highly Graphitic Carbon Urchin-like Hollow Structures Loaded with Single-Ni Atoms towards Efficient CO2 Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202201491
https://doi.org/10.1002/anie.202201491