铂（Pt）单一中心催化剂（SSCs）是一种很有前途的用于清洁能源制氢技术的催化剂。它们具有很高的活性和最大的Pt原子利用率。然而，人们对Pt在操作过程中的键合环境知之甚少。

基于此，牛津大学Mauro Pasta利用Operando同步加速器X射线吸收光谱对Pt SSCs进行了研究。

文章要点

1）研究人员在石墨烯上合成了以苯胺和氯化物为配体的原子分散的Pt配合物，并利用电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱、X射线吸收近边结构谱(XANES)和扩展X射线吸收精细结构谱(EXAFS)对其进行了表征。

2）Operando EXAFS和XANES研究表明，当施加负偏压时，Pt-N键首先断裂，然后是Pt-Cl键。在0 V的析氢反应（HER）开始时，Pt从Pt(II)还原为金属Pt(0)。此外，还观察到Pt-Pt键的增加，表明Pt形成了团聚。综上所述，这些结果表明，当苯胺被用来制备Pt SSCs时，在操作电位下，单一Pt配合物被分解，Pt聚集在一起。

这项工作对理解SSCs中键合环境的演化具有重要意义，并为Pt团聚如何导致SSCs随时间失活提供了一些分子方面的见解。

参考文献

Peng Tang, et al, Elucidating the Formation and Structural Evolution of Platinum Single-Site Catalysts for the Hydrogen Evolution Reaction, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.1c05958

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05958