CO2加氢制取低碳烯烃是一种很有吸引力的CO2固定获取化工品的策略。
近日,阿尔图瓦大学Andrei Y. Khodakov通过高通量实验和扩展表征,确定了最有效的助剂,阐明了氧化锆负载的铁催化剂上CO2加氢制低碳烯烃的结构−性能关系和反应途径。
文章要点
1)以相同摩尔浓度的K、Cs、Ba、Ce、Nb、Mo、Mn、Cu、Zn、Ga、In、Sn、Sb、Bi、V等元素添加到氧化锆负载的铁催化剂中,进行助剂性能评价。而CO2加氢是通过中间生成CO,然后通过表面聚合进行。
2)研究发现,在含碱性助剂的铁催化剂上,由于进一步的表面聚合和长链烃的形成,随着CO2转化率的提高,最初较高的低碳烯烃选择性显著降低。在不含钾的情况下,助剂催化剂对低碳烯烃的选择性较低,受CO2转化率的影响不大。而铁催化剂获得更高的低碳烯烃收率的基本特征似乎是铁的分散性更高,碳化度更高,碱度更优。同时,对碱金属的促进作用最强。此外,在K与Cu、Mo、Ga或Ce同时加入后,研究人员观察到低碳烯烃选择性的进一步提高。
参考文献
Alan J. Barrios, et al, Efficient Promoters and Reaction Paths in the CO2 Hydrogenation to Light Olefins over Zirconia-Supported Iron Catalysts, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05648
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05648