CO2光电还原是一种很有前途的可再生燃料生产方法。
近日,大连理工大学Fei Li采用两种不同的方法制备了基于钴分子催化剂的无贵金属光电阴极和TiO2保护的碳纳米管(CNTs)包覆的n+-p Si光电阴极。杂化光电阴极对水中CO2的光电化学还原表现出较高的性能。
文章要点
1)通过在CNTs上预附CoII(BrqPy)制备的Si|TiO2|CNT@CoII(BrqPy)电极,利用导电碳载体高度分散的分子催化点和界面电子转移机制,在催化剂负载量为3.08 nmol cm-2、过电位为零的条件下,实现了CO2到CO的高效转化,法拉第效率和选择性分别为100%和100%。
2)在-0.11V vs.RHE的电位下,1太阳下的稳定的1.5 mA cm-2的电流密度持续了2小时以上,相当于19400的TON,TOF值为2.7 s-1。此外,在10 h的长时间PEC实验中,达到了令人印象深刻的57000 TON。在光电流密度、选择性和周转数等方面均优于前人研究的分子光电阴极,从而为利用太阳能解决选择性CO2还原面临的挑战提供了一种普遍而有效的策略。
参考文献
Zhibing Wen, et al, Aqueous CO2 Reduction on Si Photocathodes Functionalized by Cobalt Molecular Catalysts/Carbon Nanotubes, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI:10.1002/anie.202201086
https://doi.org/10.1002/anie.202201086