提高铂(Pt)用于电催化析氢反应(HER)的催化效率对于水分解技术的发展具有重要意义。氢溢流已经成为设计双组分Pt/载体电催化剂的新策略。然而,这种二元催化剂通常存在长的反应路径、不期望的界面能垒和复杂的合成过程等问题。
近日,南京工业大学邵宗平教授,莫纳什大学Yinlong Zhu展示了一种通过简单的固相反应方法,成功制备了独特的复合金属氧化物La2Sr2PtO7+δ,作为酸性介质中高活性和耐用的HER电催化剂。
文章要点
1)这种复合氧化物以六角形结构结晶,具有包含孤立的PtIVO6八面体和[Sr2O1+δ]板的[La2PtO6]交替层。
2)实验结果显示,La2Sr2PtO7+δ氧化物表现出显著的HER活性,在10 mA cm−2时的过电位为13 mV,在0.5M H2SO4中的Tafel斜率为22 mV dec−1,优于已报道的最先进的氢溢流型单组分催化剂(HSBCCs)和其他Pt基催化剂。此外,此外,相比于商用铂黑催化剂,La2Sr2PtO7+δ催化剂的本征活性和操作寿命得到显著提高。
3)研究人员对La2Sr2PtO7+δ进行了全面的实验和电化学测试,证实了La2Sr2PtO7+La2Sr2PtO7+SnO2中可能存在氢溢流现象。第一性原理计算表明,La2Sr2PtO7+δ中La-Pt桥位上的氢吸附是近热中性,这可能是有利的氢溢流的媒介,从而导致异常高的活性。
4)研究人员提出了La2Sr2PtO7+δ中多功能催化中心协同作用的独特机理:O位点起质子富集作用,热中性La-Pt桥位点起到有利的氢溢流/迁移的中介作用,Pt位点有利于H2的最终脱附。
本工作通过单组分多功能位点协同效应的氢溢流效应,为酸性介质中高性能HER催化剂的设计开辟了一条新的途径。
参考文献
Dai, J., Zhu, Y., Chen, Y. et al. Hydrogen spillover in complex oxide multifunctional sites improves acidic hydrogen evolution electrocatalysis. Nat Commun 13, 1189 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-28843-2
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28843-2