原子分散在氧化物载体上的贵金属最近成为越来越独特的催化材料。然而,其制备和有限的热稳定性和环境稳定性对它们的潜在应用构成了一定挑战。
近日,德国弗里茨-哈伯研究所Shamil Shaikhutdinov,巴塞罗那科学技术学院Núria López讨论了氧化物载体的表面结构(形态和组成)如何影响金属分散和单原子在高温和气体气氛中稳定性的问题。
文章要点
1)研究人员通过在CeO2(111)晶型薄膜上物理气相沉积Pt制备了Pt/CeO2模型催化剂,并对其进行了不同的预处理,使CeO2还原或表面粗糙化。在所研究的CeO2载体中,经O2等离子体预处理的CeO2薄膜上沉积的Pt原子在CO氧化反应中表现出最好的热稳定性和催化活性。
2)密度泛函理论(DFT)证实了这种效应是由于:i)等离子体诱导的表面重组导致了氧化铈表面的CeO2团簇;ii)形成了大量的表面过氧化物(O22-)物种,所有这些都有利于孤立的、高度稳定的Pt单原子的致密和均匀的分布。此外,研究人员也证实了等离子体处理对粉末催化剂的促进作用。
这些发现为利用等离子体功能化在多相催化中获得高密度的稳定活性中心开辟了新的领域。
参考文献
Weiming Wan, et al, Highly Stable and Reactive Platinum Single Atoms on Oxygen Plasma-Functionalized CeO2 Surfaces: Nanostructuring and Peroxo Effects, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202112640
https://doi.org/10.1002/anie.202112640