单原子镍催化剂在电催化二氧化碳（CO₂）还原反应（CO₂RR）中具有广阔的应用前景，但存在动力学缓慢、析氢副反应竞争严重等问题，制约了其整体催化性能。

近日，北京航空航天大学宫勇吉教授利用硼原子桥联策略对单原子镍催化剂的配位结构进行了调控。

文章要点

1）以NaCl为模板剂，采用原位煅烧技术合成了硼氮共掺杂的超薄多孔碳负载的单原子镍催化剂（简称Ni-SAs@BNC）。

2）X射线吸收光谱(XAS)分析和密度泛函理论(DFT)计算表明，NiAs@BNC具有合理控制的NiN₄B₂原子构型。与常用的具有NiN₄结构的单原子镍催化剂（Ni-SAs@NC）相比，Ni-SAs@BNC具有更高的催化活性、更高的电流密度和更好的选择性，特别是在高电位下。更重要的是，在液流电池中，过电位为-1.2 V下，获得了高达（214±21）mA cm^-2的电流密度和高达97%的CO法拉第效率（FE_CO）。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，在NiN₄结构中掺入硼原子显著提高了对CO₂和COOH中间体的吸附能力。此外，独特的NiN₄B₂催化中心显著降低了CO₂RR途径的自由能垒，增强了抑制HER途径的能力，从而提高了对CO₂RR的高选择性。

参考文献

Boron bridged NiN₄B₂C_x single-atom catalyst for superior electrochemical CO₂ reduction, Materials Today (2022)

DOI: 10.1016/j.mattod.2022.02.008

https://doi.org/10.1016/j.mattod.2022.02.008