电化学储能器件（EESDs）是可再生能源、汽车电气化和工业信息化快速发展的基石，开发具有高能量密度、大功率密度和长循环寿命的EESDs至关重要。商用非水系电解液锂离子电池（LIBs）是最有前途的EESDs之一。为了防止LIBs正常工作过程中的寄生反应，开发稳定的固体电解质界面（SEI）具有重要意义。碳酸锂（Li₂CO₃）是光滑SEI钝化层的重要成分之一，但关于Li₂CO₃钝化层的形成机理和特殊分布尚不清楚。

近日，同济大学Junsheng Zheng，Liming Jin阿贡国家实验室Zonghai Chen提出了一种过电位调节的Li₂CO₃生长机制，并在此机制的指导下构建了薄而致密的富Li₂CO₃ SEI。

文章要点

1）研究人员以硬碳（HC）为负极极材料，研究了不同过电位下工业电解液中SEI的形成。研究发现，发现，随着过电位的不断增大，Li₂CO₃的晶粒尺寸逐渐减小，而含量逐渐增加。更特别的是，在大过电位下，微米级的Li₂CO₃沿HC边界生长，并在HC颗粒上形成一层连续、薄而致密的层。

2）特殊的SEI完全包裹了HC的边界，实现了更大的锂离子去溶剂化能垒和低的锂离子扩散能垒，具有低自放电行为和快负极动力学速率。更广泛地说，这种Li₂CO₃生长机理也适用于商品化的石墨负极，得到了类似的结果。

这项工作为理解Li₂CO₃在SEIs中的生长机理提供了新的思路，也为设计稳定的人工SEIs提供了指导。

参考文献

Nan Qin, et al, Over-Potential Tailored Thin and Dense Lithium Carbonate Growth in Solid Electrolyte Interphase for Advanced Lithium Ion Batteries, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202103402

https://doi.org/10.1002/aenm.202103402