在载体上设计的单位点助催化剂为贵金属的利用提供了一条经济高效的途径,但实现以最小的催化剂负载量进一步提高性能仍然极具挑战性。
近日,浙江工业大学郑华均教授,暨南大学朱明山教授,中国矿业大学Liang Mao通过光化学反应将超低Pt助催化剂(0.26 wt%)稳定在六方相ZnIn2S4纳米片(PtSS-ZIS)的基面上,形成了一种Pt-S3突出的四面体配位结构。
文章要点
1)采用水热法制备了厚度为2.46~4.94 nm的h-ZIS超薄纳米片。通过磁力搅拌将H2PtCl6水溶液引入h-ZIS分散体中。在可见光下照射60 min后,将Pt位点固定在h-ZIS上,并对混合物进行离心和收集。
2)与传统的缺陷捕获的单一Pt位点催化剂相比,h-ZIS光催化剂上突出的Pt位点的析氢(HER)产率提高了2.2倍,在可见光照射下,产氢率可达17.5 mmol g−1 h−1。进一步,通过简单的液滴浇注,成功制备了一层薄的PtSS-ZIS薄膜,并产生了大量可观察到的氢气泡,为实际的太阳能光驱制氢提供了巨大的潜力。
3)研究发现,PtSS-ZIS中突出的单个Pt原子可以抑制电子-空穴对的复合,并产生尖端效应,通过有效的质子传质优化H的吸附/脱附行为,从而协同促进反应热力学和动力学。此外,高曲率纳米织构引发尖端增强的现象可以作为一种通用的处方,用于提高催化剂在其他反应中的性能,如降解有机污染物、氧还原、CO2还原和氮还原等。
参考文献
Shi, X., Dai, C., Wang, X. et al. Protruding Pt single-sites on hexagonal ZnIn2S4 to accelerate photocatalytic hydrogen evolution. Nat Commun 13, 1287 (2022).
DOI:10.1038/s41467-022-28995-1
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28995-1