炔烃选择性加氢生成烯烃在精细化学品的合成中起着至关重要的作用。然而,如何在获得高活性的同时实现催化剂与底物的高选择性和有效分离是该反应的关键。近日,中科院金属研究所Hongyang Liu,北京大学Ding Ma等开发了一种新的策略来设计磁可分离的单原子催化剂(SAC),Pd1/Ni@G,该催化剂可实现高效苯乙炔选择性加氢。
本文要点:
1)作者将Pd SAC锚定在磁性核壳粒子的壳上,该核壳粒子由Ni纳米粒子核和石墨烯片壳(Ni@G)组成。
2)作者将Pd1/Ni@G催化剂用于苯乙炔的半氢化,实验表明,在温和反应条件(303 K,2 bar H2)下,完全转化时对苯乙烯的选择性为93%,TOF为7074 h–1。
3)此外,由于该催化剂的磁可分离性,催化剂可以迅速从液相中回收,这使它在五个循环中表现出良好的稳定性。
4)实验和理论研究表明,H2和底物分别被原子分散的Pd原子和Ni@G杂化载体活化。氢从金属溢流到载体上,在Ni@G表面发生氢化反应。
该工作报道的新策略为设计用于液体反应系统中选择性加氢的高活性、选择性和磁性可回收催化剂开辟了道路。
Linmin Zhao, et al. A Magnetically Separable Pd Single-atom Catalyst for Efficient Selective Hydrogenation of Phenylacetylene. Adv. Mater., 2022
DOI: 10.1002/adma.202110455