选择性电化学双电子氧还原是可再生和现场制取过氧化氢(H2O2)的一条很有前途的路线,可以替代蒽醌工艺。
近日,加州大学尔湾分校忻获麟教授,得克萨斯大学奥斯汀分校Yuanyue Liu报道了一种高性能的氮配位单原子Pd电催化剂,它是由Pd掺杂的咪唑骨架(ZIF)通过一步热分解得到。
文章要点
1)高角环形暗场扫描电子显微镜(HAADF-STEM)与X射线吸收光谱相结合,证实了氮掺杂碳(Pd-NC)上原子分散的Pd原子。
2)实验结果显示,Pd-NC单原子催化剂对双电子氧还原为H2O2表现出良好的电催化性能,在0.1 M KOH中,对H2O2的选择性为95%,起始电位约0.8V。
3)密度泛函理论(DFT)计算表明,Pd-N4催化剂在热力学上倾向于*−O键的断裂,而不是O−O键的断裂,相应地具有较高的生成H2O2的选择性。
这项工作为理解高性能2e− ORR催化剂的催化过程和设计提供了深刻的见解。
参考文献
Nan Wang, et al, Highly Selective Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide on a Carbon-Supported Single-Atom Pd Electrocatalyst, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c05633
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05633