通过精心设计催化剂来调节中间体，从而控制反应方向，对于提高电催化CO₂转化为CH₄的选择性至关重要。M–C（M=金属）键对于调节多电子反应尤其重要，然而，其在纳米材料中的构建具有挑战性。有鉴于此，南开大学的袁明鉴等研究人员，报道了在石墨烯调控的铜单原子电催化剂中构建Cu-C键用于CO₂还原制CH₄。

本文要点

1）研究人员通过合理设计在独特的graphdiyne平台上原位锚定Cu-SAs（单原子），首次实现了化学键Cu-C（GDY）的构建。

2）原位拉曼光谱电化学和DFT计算证实，由于Cu-C键的形成，在CO₂还原过程中，在Cu原子上主要形成*OCHO中间体，而不是*COOH，从而促进了CH₄的形成。

3）因此，研究发现，在Cu-SAs/GDY中构建Cu-C键可以提供有效的电荷转移通道，但最重要的是控制反应中间产物，并引导更容易的反应途径制备CH₄，从而显著提高其催化性能。

本文研究工作为在原子水平上提高CO₂ RR的选择性提供了新的见解。

参考文献：

Mingjian Yuan, et al. Constructing Cu-C Bond in Graphdiyne-Regulated Cu Single Atom Electrocatalyst for CO₂ Reduction to CH₄. Angewandte Chemie, 2022.

DOI：10.1002/anie.202203569

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203569