发展简单有效的策略来提高过渡金属和氮共掺杂碳(M−N−C)催化剂的氧还原反应(ORR)活性中心密度仍然极具挑战性。
近日,中国科学院上海高等研究院Chi Chen,邹志青研究员提出了一种有序模板和水蒸气刻蚀协同作用的方法来提高具有互联有序孔结构的Fe−N−C催化剂的活性中心密度。
文章要点
1)蒸汽腐蚀腐蚀了活性差的的无定形碳,而活性中心则得到了很好的保存。X-射线吸收精细结构和拟合结果表明,Fe-N4活性中心在原子上均匀分布。水蒸气刻蚀使活性中心密度提高了4.6倍,此外,NO吸附−还原实验也证实了这一点。
2)实验结果表明,经800 ℃水蒸气腐蚀处理的有序大孔Fe−N−C催化剂(OM−Fe−N−C−steam−800)的ORR质量活性是Ar保护催化剂的1.8倍。进一步,采用OM−Fe−N−C−steam−80 0催化剂的质子交换膜燃料电池的峰值功率密度比Ar保护的质子交换膜燃料电池提高了0.78 W cm−2(0.63W cm−2)。
这项工作为提高M-N-C材料的活性中心密度提供了一条简便的途径。
参考文献
Jian Zou, et al, Facile Steam-Etching Approach to Increase the Active Site Density of an Ordered Porous Fe−N−C Catalyst to Boost Oxygen Reduction Reaction, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c00408
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00408