催化研究总是在追求更高效的催化剂以实现选择性可控的转化。这其中，沸石中酸中心的局部环境被认为是其在许多化学反应中具有催化选择性的重要原因。

近日，中科院大连化物所刘中民院士，Zhengxi Yu报道了三甲基氯硅烷（TMCS）硅基化处理可以选择性地覆盖丝光沸石分子筛12元环(12-MR)孔道中的酸性中心，从而显著提高二甲醚（DME）的羰化反应性能。

文章要点

1）DRIFT, ¹H MAS NMR和FTIR光谱的详细机理研究表明，当氯基被质子迅速水解时，TMCs物种取代了桥羟基中的Brnsted H⁺，并伴随着硅氧烷键的形成。

2）由于空间限制，硅化反应主要发生在沸石的12-MR通道中，并在沸石的8-MR通道中产生了大部分剩余的酸中心(80%)，这使得DME羰化反应具有更好的选择性和更长的寿命。

这项工作实现了一条有选择地控制沸石不同限制位置内酸中心分布的概念性途径，以提高催化剂的催化选择性。

参考文献

Rongsheng Liu, et al, Selective Removal of Acid Sites in Mordenite Zeolite by Trimethylchlorosilane Silylation to Improve Dimethyl Ether Carbonylation Stability, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.1c05896

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05896