在环境条件下通过电催化方法利用硝酸盐和二氧化碳(CO2)来合成尿素一种非常可持续的途径。然而,这种方法仍然因缺乏具有高催化效率的电催化剂而极具挑战。
近日,通过在InOOH上缺陷工程化氧空位,得克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授,南洋理工大学颜清宇教授,哈工大Chunshuang Yan开发了一种可在环境条件下利用硝酸盐和CO2电合成尿素的高效催化剂。该催化剂的尿素产率为592.5 μg h−1 mgcat.−1,法拉第效率为51.0%,超过了纯InOOH和大多数已报道的电催化剂。
文章要点
1)根据operando同步辐射−傅里叶变换红外光谱和一系列理论计算,研究人员发现*CO2NH2质子化是整个尿素生产过程的电位决定步骤。
2)氧空位重新配置了表面铟In活性中心的电子结构,从而降低了*CO2NH2转化为*COOHNH2的能垒,这是该催化剂具有高催化活性的根本原因。
这项关于缺陷工程策略的研究可以为选择性C-N偶联提供见解,其在合成各种高附加值化学品方面具有巨大的潜力。
参考文献
Chade Lv, et al, A Defect Engineered Electrocatalyst that Promotes High-Efficiency Urea Synthesis under Ambient Conditions, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c01956
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01956