嵌入在部分石墨化碳中的原子分散和氮配位的单一Ni中心（即NiN_x）已成为用于CO₂电还原（CO₂RR）为CO高效催化剂。然而，控制整体催化CO₂RR的外在和内在因素背后仍有许多谜团。

近日，纽约州立大学布法罗分校武刚教授，，Yuguang C. Li，匹兹堡大学Guofeng Wang，俄勒冈州立大学冯振兴教授以Ni-N-C模型催化剂为基础，系统地研究了NiN_x中心在热活化过程中的结构演变以及其他关键外部因素(如碳颗粒大小和Ni含量)，设计了一种高性能的单一Ni位点催化剂。

文章要点

1）Ni-N-C催化剂中的N配位、金属-N键长和碳平面的热起皱显著地依赖于热温度。密度泛函理论(DFT)计算表明，压缩应变NiN₄位点上Ni-N键的缩短可以本质上提高Ni-N-C催化剂的CO₂RR活性和选择性。

2）值得注意的是，在较高温度(例如，1200 °C)下形成的NiN₃活性中心本质上比NiN₄更具活性，这为通过稳定密度更高的NiN₃位点来设计高活性催化剂提供了新的机会。研究人员还研究了碳粒大小和Ni负载量等形态因素对最终催化剂的结构和性能的影响。

3）值得注意的是，催化剂在工业流动槽电解槽上的应用表现出了令人印象深刻的CO生成性能，CO的电流密度高达726 mA cm^-2，CO的法拉第效率超过90%，是性能最佳的CO₂RR为CO的催化剂之一。

参考文献

Yi Li, et al, Atomically Dispersed Single Ni Site Catalysts for High-Efficiency CO₂ Electroreduction at Industrial‐Level Current Densities, Energy Environ. Sci., 2022

DOI: 10.1039/D2EE00318J

https://doi.org/10.1039/D2EE00318J