FeN4的单原子位点(SAs)是用于电催化氧还原反应(ORR)中最具活性的组分之一。通过设计FeN4位点的局部配位环境和位点密度的有效策略对于进一步增强电催化ORR性能至关重要。
近日,大连理工大学Chuan Shi,内蒙古大学Rui Gao以nano-MgO为牺牲模板,通过自聚合铁和锰前驱体的一步热解,合成了原子级分散在氮掺杂石墨碳上的二元FeN4和MnN4物种(记为Fe&Mn/N-C)。
文章要点
1)研究发现,MnN4的存在调节了Fe的局域环境,保留了更多嵌入碳基体的Fe原子,与FeN4-O-MnN4构型的形成有关。DFT计算表明,在FeN4-O-MnN4上,ORR途径的总能垒得到降低。
2)结果表明,Fe&Mn/N-C催化剂在酸性和碱性介质中均表现出增强的ORR活性,优于Fe/N-C单组分催化剂。因此,研究工作为Mn诱导的FeN4的调制提供了新的认识,这将指导双金属中心催化剂的设计,使其在催化中产生协同增强效应。
参考文献
Huizhu Cai, et al, Engineering the Local Coordination Environment and Density of FeN4 Sites by Mn Cooperation for Electrocatalytic Oxygen Reduction, Small 2022
DOI: 10.1002/smll.202200911
https://doi.org/10.1002/smll.202200911.