Angew:Au-CuO-Janus结构催化异丙醇氧化脱氢制丙酮的协同效应
先知报道 先知报道 2022-05-04

在温和条件下,通过选择性裂解醇的β-C–H键,将醇控制氧化为相应的酮或醛仍然是一个重大挑战。尽管金属/氧化物界面具有很高的活性和选择性,但由于大而厚的载体,界面位置远远不能满足需求。有鉴于此,北京工业大学的邓积光等研究人员,报道了Au-CuO-Janus结构催化异丙醇氧化脱氢制丙酮的协同效应。

 

本文要点

1研究人员通过双金属原位活化和分离策略成功地开发了一种独特的Au-CuO-Janus结构(平均粒径=3.8 nm),具有超薄的CuO层(0.5 nm厚度)。

2与单独的Au位相比,由于CuO的O原子和异丙醇的H原子之间的强亲和力,由此产生的Au-CuO界面位显著增强了异丙醇的吸附,并将β-C–H键断裂的能量势垒从1.44 eV降低至0.01 eV,实现超高丙酮选择性(99.3%),超过1.1 wt%AuCu0.75/Al2O100℃和大气压下的异丙醇转化率,97.5%。

3此外,以SiO2、TiO2或CeO2为载体的Au-CuO-Janus结构表现出显著的催化性能,对于其他来源于Fe、Co、Ni和Mn的可还原氧化物,其活性和丙酮选择性也得到了极大的提高。

本文研究有助于开发最大化界面位点构建和结构优化的策略,以高效激活β-C–H键。

 

                                             

 

参考文献:

Meng Guo, et al. Synergy in Au-CuO Janus Structure for Catalytic Isopropanol Oxidative Dehydrogenation to Acetone. Angewandte Chemie, 2022.

DOI:10.1002/anie.202203827

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203827


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