金属间化合物驻极体（electrides）在合成氨、活化CO₂中的优异催化活性，因此目前受到人们的广泛关注。但是这种材料的工作机理从开始以来一直都没有得到深入理解，这阻碍了此类催化剂的进一步发展。

有鉴于此，东京工业大学Hideo Hosono、西北工业大学王俊杰等报道合成一系列三元金属间驻极体催化剂La-TM-Si（TM=Co, Fe, Mn），将此类驻极体用于担载Ru催化剂，考察他们的合成氨性能。

本文要点：

(1)

这些金属间驻极体材料虽然具有相同的晶体结构和较低的功函，这些材料起到促进Ru催化剂的性能效果并不相同。催化反应活性的变化规律：Ru/LaCoSi>Ru/LaFeSi>Ru/LaMnSi。其中，与其他两种催化剂相比，Ru/LaCoSi的催化持久性显著提高。

(2)

通过实验和第一性原理结合，发现这种担载型Ru催化剂的表观N₂活化能更低，说明通过金属间化合物驻极体担载材料的独特电子结构和原子结构导致显著促进N₂分子的活化与解离。在La上生成NH_x在能量上比较合适，克服了当只有Ru作为催化剂时表现的标度关系，发现NH₂生成步骤是Ru/La-TM-Si的反应决速步骤，过渡金属TM能够显著的改善La-TM-Si与Ru之间的金属-基底相互作用。本文研究结果有助于发展新型高效合成氨、加氢催化剂。

参考文献

Yutong Gong, Hongchen Li, Jiazhen Wu, Xingyi Song, Xueqing Yang, Xiaobing Bao, Xiao Han, Masaaki Kitano, Junjie Wang*, and Hideo Hosono*, Unique Catalytic Mechanism for Ru-Loaded Ternary Intermetallic Electrides for Ammonia Synthesis, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c01899

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01899