氧还原反应（ORR）是能量转化、制备H₂O₂中间体的关键反应。

有鉴于此，兰州大学席聘贤、Li An、香港理工大学黄勃龙等报道通过原位表面OER反应，发现在MnCo₂O₄上构建四面体、八面体阳离子空穴，分别能够以2e^-或者4e^-过程进行ORR反应。

本文要点：

(1)

合成的MnCo₂O₄样品具有最高的Mn/Co原子位点占据状态，呈现最好的2e^-电子ORR反应过程，因此实现了最高的H₂O₂选择性（≈80 %，0.75 V vs RHE达到100 %）；通过表面原子重排方法活化MnCo₂O₄样品，构建最高的四面体Mn/Co占据状态，因此具有最好的4e^-反应过程，起始电势和半波电势分别为0.78 V和0.92 V，并且具有优异的质量活性和TOF。

(2)

DFT计算结果显示，通过表面原子重构同时对Co和Mn结构调节，改善MnCo₂O₄样品实现4e^-电化学ORR反应。

这项工作在ORR和OER性能之间建立联系，有助于理解反应过程的调控机理，为发展特定反应过程的电催化剂提供经验和帮助。

参考文献

Li An, Yang Hu, Jianyi Li, Jiamin Zhu, Mingzi Sun, Bolong Huang, Pinxian Xi, Chun-Hua Yan，Tailoring Oxygen Reduction Reaction Pathway on Spinel Oxides via Surficial Geometrical-Site Occupation Modification Driven by Oxygen Evolution Reaction, Adv. Mater. 2022

DOI: 10.1002/adma.202202874

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202202874