近年来，人们主要通过电催化和光催化氧还原反应来合成过氧化氢（H₂O₂）。

近日，中科院长春应化所董绍俊院士，石溪大学Jin Wang提出了一种通过使用熔融尿素作为溶剂和氮源来合成氮掺杂碳负载的铑（Rh）、铱（Ir）和钴（Co）单原子催化剂的通用和方便的方法。

文章要点

1）研究发现，Rh单原子催化剂在葡萄糖、醇、胺、甲酸、NADH或磷酸存在下催化O₂还原为H₂O₂的能力最高，因此表现出黄素依赖的氧化物类活性。

2）研究人员发现电催化氧还原的动力学与类酶氧还原的动力学有很大的不同。在电催化ORR中，电子从施加电势较低的工作电极连续转移到ORR的催化剂上。H₂O₂的选择性取决于电催化剂的固有性质导致的催化氧还原过程中热力学稳定性的差异。在酶催化ORR中，氧还原只有在底物催化脱氢的前提下才能被激活，而单原子催化剂的催化位置只能催化每个底物分子2个电子的去除。因此，后续的氧还原通过典型的双电子途径以很高的选择性为H₂O₂。

参考文献

Chen, J., Ma, Q., Zheng, X. et al. Kinetically restrained oxygen reduction to hydrogen peroxide with nearly 100% selectivity. Nat Commun 13, 2808 (2022).

DOI：10.1038/s41467-022-30411-7

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30411-7