贵金属催化剂和半导体的结合为提高光电化学(PEC)制氢提供了一种典型的途径。然而,直接沉积在硅上的贵金属催化剂容易聚集成大团簇,容易从硅表面剥落,从而限制了贵金属的有效利用和硅光电阴极的PEC性能。
近日,苏州大学Mingrong Shen,Ronglei Fan,Sheng Ju用常压溶剂热法合成了富氧空位的Ni(OH)2(记为r-Ni(OH)2)纳米片层,并对其作为Ir催化剂和镍保护硅光阴极之间的多功能层进行了研究。
文章要点
1)扫描电子显微镜(SEM)、高分辨扫描电子显微镜(TEM)和能量色散X射线(EDX)图谱的联合分析表明,r-Ni(OH)2层对将Ir催化剂推向原子尺度具有重要影响。此外,通过X射线衍射、拉曼光谱、电子顺磁共振和X射线光电子能谱研究了Ir与r-Ni(OH)2之间的强电子相互作用。
2)密度泛函理论计算表明,r-Ni(OH)2层可以通过新形成的O−Ir−O键为Ir原子提供特殊的锚定位置,并且Ir/r-Ni(OH)2界面非常有利于载流子的提取.。更重要的是,r-Ni(OH)2和Ir原子的结合不仅降低了水分子的解离势垒,而且显著地优化了氢吸附能的调节,从而加速了在碱性介质中的氢吸附过程。
3)结果表明,Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si光电阴极在1M KOH水溶液中表现出了良好的PEC性能,基准ABPE为12.4%,在AM 1.5g单日照下可持续稳定300 h以上。这种超强的PEC性能超过了以前报道的工作在碱性介质中的所有硅光电阴极。
参考文献
Junxia Shen, et al, Oxygen-vacancy-rich nickel hydroxide nanosheet: a multifunctional layer between Ir and Si toward enhanced solar hydrogen production in alkaline media, Energy Environ. Sci., 2022
DOI: 10.1039/D2EE00951J
https://doi.org/10.1039/D2EE00951J