在温和条件下选择性地将甲烷转化为高附加值化学品对甲烷的商业可行性和可持续利用具有重要意义,但仍然是一个艰巨的挑战。
近日,为实现甲烷的综合利用,中科院大连化物所Wenliang Zhu,Hongchao Liu提出了一种利用酸性沸石进行CH3Cl羰基化制取乙酸的新方法。
文章要点
1)研究人员首次证明了CH3Cl与CO和H2O的偶联反应可以发生在酸性沸石上,特别是具有8MR或10MR的一维上。在优化条件下,MOR-8的乙酸和乙酸甲酯(AA+MA)选择性达到99.3%,优于Rh/AC无CH3I条件下的(AA+MA)选择性。
2)研究发现,8-MR中的BAS是CH3Cl羰基化反应制取乙酸的主要活性位点。进一步,研究人员提出了反应机理,包括CH3Cl的化学吸附、乙酰基的形成和乙酰基的水解。
这些发现将为未来甲烷高效、更实用地转化为氧化合物提供巨大的潜力和优势。
参考文献
Xudong Fang, et al, Highly Selective Carbonylation of CH3Cl to Acetic Acid Catalyzed by Pyridine-Treated MOR Zeolite, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202203859
https://doi.org/10.1002/anie.202203859