Angew:Fe2+/Fe3+循环耦合自供电析氢及电极催化剂的制备
Nanoyu Nanoyu 2022-05-31

在最先进的制氢技术中,包括阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)在内的电催化水分解是一种利用可再生、可持续的太阳能和风能的环保型制氢技术。而目前成熟的质子交换膜(PEM)技术具有高电流密度操作、小设备尺寸、高效率等优点,有望实现酸性水电解制氢的大规模商业化应用。然而,阳极处固有的热力学能垒使得必须施加增强的电压来驱动阳极OER,特别是,在电催化水分解过程中,阳极产生的O2的利用价值较低,一旦与阴极H2混合,就会发生爆炸危险。

近日,中科院上硅所施剑林院士,崔香枝研究员成功构建了一种Fe2+/Fe3+循环体系,在Fe2+/Fe3+循环制备催化剂Pt-3@SXNS的催化下建立了自供电高效析氢结构。Pt-3@SXNS催化剂在Zn-Fe流动电池中对Fe3+RR耦合锌氧化表现出良好的活性,可以串联两个均由Pt-3@SXNS催化的以阳极Fe2+OR结合阴极HER的水分解电解槽。

文章要点

1这种结构表现出了良好的催化活性和性能:由Pt-3@SXNS催化的新型Fe3+RR结合Zn-Fe液流电池具有超高的开路电压(1.97 V)和优异的放电/充电性能(100 h),而Fe2+OR只需要0.801 V的超低电压即可获得50 mA cm-2的电流密度,130 mV低HER过电位就能输出100 mA cm-2的电流密度。同时采用Fe2+OR结合HER的电解槽可以在0.830 V、20 mA cm-2下工作,比传统的Pt/C‖RuO2体系低974 mV。

2原位拉曼光谱、红外光谱和密度泛函计算表明,Pt-3@SXNS具有优异的HER催化活性,一方面得益于Pt NPs与SXNS衬底之间的强相互作用,另一方面得益于富氢的PtNPs向缺氢相SXNS的氢溢出效应。

这项工作为酸性废水的储能和低成本制氢提供了新的策略

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参考文献

Chang Chen, et al, Fe2+/Fe3+ Cycling for Coupling Self-powered Hydrogen Evolution and Preparations of Electrode Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202207226

https://doi.org/10.1002/anie.202207226


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