高效电催化二氧化碳（CO₂）还原为多碳化合物，特别是C₂₊烯烃和含氧化合物，在化工和能源行业有着广泛的应用，在减少碳排放和化石能源消耗方面具有巨大的潜力。

近日，中山大学廖培钦教授展示了一种稳定和导电的二维酞菁共价有机骨架（COF）作为电催化剂，用于将CO₂还原为乙酸盐，在0.1 M KHCO3溶液中，在0.8 V（vs. RHE）下，单一产物法拉第效率（FE）达到了90.3(2)%，电流密度为12.5 mA cm^-2。在80小时的连续工作中没有观察到明显的退化。

文章要点

1）2,3,5,6-tetrafluoroterephthalonitrile（TFPN）与Cu(II)2,3,9,10,16,17,23,24-octahydroxyphthalocyaninate在150 °C真空条件下缩合反应3 d，合成了二维（2D）COF（记为PcCu-TFPN）。由于PcCu-TPFN具有较强的π共轭效应，其电导率可达1.71×10^-5 S m^-1，有利于高电流密度的电催化反应。

2）结合其他具有孤立金属活性中心的催化剂的性能比较，理论计算和原位红外光谱表明，具有高电子密度的孤立铜酞菁活性中心有利于*CH₃与CO₂的C-C偶联生成乙酸酯的关键步骤，并可避免*CO与*CO或*CHO偶联生成乙烯和乙醇。

这项工作为提高CO₂转化为乙酸酯的产品选择性提供了新的思路，并为合理设计高效的CO₂电还原制备高价值产品的电催化剂提供了参考。

参考文献

Xiao-Feng Qiu, et al, A Stable and Conductive Covalent Organic Framework with Isolated Active Sites for Highly Selective Electroreduction of Carbon Dioxide to Acetate, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202206470

https://doi.org/10.1002/anie.202206470