卤化物钙钛矿HaPs对光电能转换具有极大的兴趣,但其长期稳定性的科学理解有限。虽然HaPs可以通过诱导多个过程的吸收辐射来改变,但值得注意的是,它们也可以通过“自我修复”恢复到原来的状态。魏兹曼科学研究院D. R. Ceratti, G. Hodes以及D. Cahen等人使用双光子吸收来影响MAPbI3单晶内的光诱导修饰。
本文要点:
1)研究人员通过测量光致发光来跟踪光损伤区域的变化,这也是由2光子吸收引起的,但强度比用于光损伤MAPbI3 的强度低2.5个数量级。
2)研究发现,在光损伤后,立即有两个变亮和一个变暗过程,所有这些过程都在不同的时间尺度上恢复。前两个归因于陷阱填充(最快)和质子胺相关化学(最慢),而光损伤归因于碘化铅亚晶格。
3)在对储存在干燥、惰性环境中的晶体进行双光子辐照后,会发生光增亮(或“光浸”),而大多数光暗化是在潮湿环境中的光损伤后出现的,这首次显示出重要的卤化物钙钛矿的自愈与H2O的存在之间的联系。然而,在任何一种情况下,对于长期稳态照明,在干燥或潮湿环境中保存的样品之间几乎没有差异。
4) 这一结果表明,光增亮需要一个化学储层,它对H2O或其他可能与质子相关的化学物质,特别是胺化学物质的存在敏感,我们对此进行了一些推测。
Ceratti, D.R., Tenne, R., Bartezzaghi, A., Cremonesi, L., Segev, L., Kalchenko, V., Oron, D., Potenza, M.A.C., Hodes, G. and Cahen, D. (2022), Self-Healing and Light-Soaking in MAPbI3: the effect of H2O. Adv. Mater..
https://doi.org/10.1002/adma.202110239
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202110239