加速缓慢的水分解动力学是促进碱性介质析氢反应(HER)的关键。
近日,吉林大学崔小强教授, Jinchang Fan合成了一种由原子分散在Rh金属烯上的MoOx(MoOx-Rh),该催化剂在碱性介质中具有优异的电催化HER活性。
文章要点
1)在甲醛溶液中加热Rhodium(III) acetylacetonate(Rh(acac)3)、bis(acetylacetonato)dioxomolybdenum(VI)(MoO2(acac)2)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的均相混合物,采用一锅溶剂热湿化学法合成了MoOx-Rh金属烯催化剂。
2)Mo-Rh相图中的混溶间隙,这可能有利于Mo原子或纳米结构在Rh表面的偏析。所得到的MoOx-Rh金属烯对碱性HER具有显著的催化活性,在10 mA cm-2时的过电位为15 mV,在50 mV的过电位下的质量活性为2.32 A mgRh-1。这一性能超过了以前报道的Rh基电催化剂和工业Pt/C催化剂。
3)控制实验表明,如此高的HER活性主要是由于原子分散的MoOx对Rh金属烯的界面效应最大化所致。理论计算表明,MoOx物种促进了水的解离,生成了氢中间体,然后这些中间体被吸附在相邻的Rh表面上,并重组为分子氢。
这项研究展示了原子界面工程策略在电催化中的应用潜力。
参考文献
Jiandong Wu, et al, Atomically Dispersed MoOx on Rhodium Metallene Boosts Electrocatalyzed Alkaline Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202207512
https://doi.org/10.1002/anie.202207512