用于从CO2和乙烷生产C3含氧化合物的串联加氢甲酰化反应的策略代表了同时将温室气体CO2和大量储备的页岩气升级为增值液体产品的机会。而挑战之一是如何调节和实现下游加氢甲酰化的合适的乙烯/CO/H2比。
近日，哥伦比亚大学陈经广教授，石溪大学Ping Liu分析了CO2-乙烷反应期间主反应和副反应的不同组合的所需C2H4/CO/H2比，即ODHE + DDHE + DRE为1/1/0.88，DDHE + RWGS + DRE为1/1.15/1。
文章要点
1）研究人员采用PtSn3/γ-Al2O3催化剂进行催化串联加氢甲酰化反应，提供与借助均相气体反应获得的C3含氧化合物相当的生产率。Pt簇/SnOx界面结构占主导地位，并使同时发生的DDHE(主要)、ODHE(次要)和DRE反应能够提供接近理想值的所需C2H4/CO/H2比(例如1/1.2/0.5和1/0.9/0.4)。
2）为了更好的实现商业应用，第一个反应器的C2H4/CO/H2比和生产率以及相对于PtSn3/γ-Al2O3的稳定性可以通过未来的努力进一步优化，例如改变反应温度、CO2/乙烷进料比、载体特性和Pt-Sn相互作用。此外，开发改进的催化剂以通过促进多相加氢甲酰化同时抑制不希望的乙烯加氢成乙烷来提高C3含氧化合物的选择性也是至关重要的。
这项工作还确定了从储量大的页岩气和温室气体CO2的催化升级生产C3含氧化合物的合适催化剂的基准。
参考文献
Zhenhua Xie, et al, Catalytic Tandem CO2−Ethane Reactions and Hydroformylation for C3 Oxygenate Production, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.2c01700
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01700
