具有工业级电流密度、高产物选择性和长期稳定性的电化学二氧化碳(CO2)还原(ECR)一直是人们追求的目标。遗憾的是,用于生产增值多碳(C2+)产品的铜(Cu)催化剂在ECR条件下会发生结构和形态的变化,特别是在高电流密度下,导致产品选择性迅速下降。
近日,加拿大女王大学Tu N. Nguyen,Cao-Thang Dinh开发了一种催化剂再生方法,以延长用于电催化ECR到C2+产品的Cu基电极的寿命。
文章要点
1)方法包括交替“开”(电化学还原)和“关”(化学氧化)操作阶段,使Cu催化剂再生,从而延长操作时间。
2)通过优化“开”和“关”时间,展示了一种电化学系统,该系统在中性pH介质中以150 mA cm-2的电流密度电解至少200小时,仍能保持≥40%的乙烯选择性。
3)研究人员还证明了通过摆动电解连续生产乙烯。当在高表面积电极配置上实施时,在电流密度为1 A cm−2下实现了36小时的电催化ECR制乙烯的稳定性,乙烯选择性超过40%。
这项工作为ECR到C2+产品,特别是延长制取乙烯的Cu催化剂的运行时间建立了一个新的基准。因此,将催化剂再生方法与催化剂设计相结合,将进一步提高用于生产C2+的Cu催化剂的寿命,并使ECR更接近工业应用。
参考文献
Tu N. Nguyen, et al, Catalyst Regeneration via Chemical Oxidation Enables Long-TermElectrochemical Carbon Dioxide Reduction, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c04081
https://doi.org/10.1021/jacs.2c04081