在气固反应中原位调节过渡金属碳化物(TMCs)的形态以提高催化性能仍然极具挑战性。

近日，中国科学院上海高等研究院孙予罕研究员，Hui Wang提出了一种通过影响空心立方Co₃O₄（不含Mn）上羧酸盐物种的产生和数量来改变表面能和晶体生长速率，从而操纵棱柱形和球形Co₂C的机制。

文章要点

1）270°C时，Co₂C纳米棱镜在催化逆水煤气变换（RWGS）反应中表现出优异的活性，在60000 mL g_cat^-1 h^-1空速下，CO₂转化率接近热力学极限。此外，它显示了桥接RWGS和费托合成反应的双功能效应，可以通过调节反应条件直接合成烯烃和醇（C₂₊OH/ROH馏分为98.4%，4.3 mmol g^-1 h^-1）。

2）通过反应机理和动力学研究，将Co₂C纳米棱柱的催化性能与高活性的(020)和(101)表面以及双反应途径（氧化还原和甲酸途径）联系起来。

这一研究为设计和调控TMCs的形貌提供了一种方法，并显示出桥接RWGS和后续级联反应的巨大潜力。

参考文献

Shunan Zhang, et al, Morphological Modulation of Co₂C by Surface-Adsorbed Species for Highly Effective Low-Temperature CO₂ Reduction, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c02020

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02020