在某些情况下,由于两个特征之间的权衡关系,在保持高催化性能的同时追求高比表面积仍然是一个挑战。
近日,东京工业大学Keigo Kamata,Michikazu Hara通过一种新的合成方法一步合成了具有高比表面积的介孔钴铁矿型锰氧化物(OMS-1)纳米粒子,该方法涉及通过MnO4和Mn2+试剂之间的氧化还原反应产生的前体的结晶(即固态转化)。
文章要点
1)研究发现,使用具有小颗粒的低结晶度前体对于实现固态转化为OMS-1纳米颗粒必不可少。比表面积达到了约250 m2 g-1,远远大于以前报道的方法(包括多步合成或溶解/沉淀过程)合成的Mg-OMS-1的值(13-185 m2 g-1)。
2)尽管纳米颗粒极小,但观察到OMS-1的催化反应速率和表面积之间的线性相关性,而颗粒尺寸和催化性能之间没有权衡关系。这些OMS-1纳米颗粒在以分子氧(O2)为唯一氧化剂氧化苯甲醇和茴香硫醚的测试的锰基催化剂中表现出最高的催化活性,包括高活性的β-MnO2纳米颗粒。
3)这种OMS-1纳米材料还可以作为可回收的多相催化剂,用于在温和的反应条件下有氧氧化各种芳香醇和硫化物。机理研究表明,醇氧化与固体产生的氧物种一起进行,并且OMS-1的高表面积显著有助于增强有氧氧化的催化活性。
参考文献
Maki Koutani, et al, Synthesis and Aerobic Oxidation Catalysis of Mesoporous Todorokite-Type Manganese Oxide Nanoparticles by Crystallization of Precursors, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c02308
https://doi.org/10.1021/jacs.2c02308