发展高效的电催化反应是目前可持续社会的需要,进而为碳中和做出重要贡献。然而,电催化剂较差的长期稳定性一直是其实际应用的瓶颈。
近日,中科院化学研究所韩布兴院士,Xiaofu Sun,化学与精细化工广东省实验室Shoujie Liu通过在含卤化物的电解液中周期性地施加短时间的正电位脉冲,提出了一种“催化剂的原位周期再生(PR-C)”策略,以保持电催化反应的高效和长期稳定。
文章要点
1)研究人员发现,在KHCO3-KI水溶液中,铜催化剂可用于高效电催化CO2RR生成C2+产物。C2+产物(C2H4、乙醇和正丙醇)的法拉第效率(FE)可达81.2%,对应的电流密度为22.6 mA cm−2,且稳定性显著增强。与H型电池中最先进的CO2-to-C2+电催化剂相比,这是具有高电流密度的最高FEs之一。
2)密度泛函理论(DFT)计算和原位表征表明,在PR-C过程中,通过在KHCO3-KI电解液中施加适当的阳极电位,可以周期性地恢复含有Cu1+物种的ID-Cu。得到的丰富的Cu1+物种有利于CO2的活化和C-C偶联,从而提高了CO2生产C2+的效率。
本工作为电催化CO2-to-C2+催化剂的原位再生提供了一种有效的方法。此外,PR-C方法在其他电催化反应中也具有一定的应用潜力。
参考文献
Liang Xu, et al, In Situ Periodic Regeneration of Catalyst during CO2 Electroreduction to C2+ Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202210375
https://doi.org/10.1002/anie.202210375