光催化CO2转化生成高价值可再生化学染料和大宗化学品能够提供一种可持续得到化石染料和石油化学品的方法,目前人们缺少从催化反应动力学角度设计高活性催化剂,尤其是在含有多种催化物种的反应条件。
有鉴于此,麻省理工学院Michael S. Strano等报道研究12种稳定、高活性、独特的纳米粒子光催化剂,考察这些光催化剂(TiO2, SnO2, SiC基底上沉积Ag, Au, Pt)在室温和较低分压条件的溶液相进行CO2还原的性能。
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作者认为甲醛是催化反应的首个反应产物,目前此类反应进行CO2光催化还原生成甲醛的最高选择性达到80 %(尽管反应的CO2转化率非常低:<0.5 μmol gCat-1 h-1, <16.8 nmol m-2 h-1)。此外,作者观测发现特定光催化剂的电子转移速率与整体的生成产物混合物不利于产物的氧化。作者建立了经验性的CO2还原反应最高上限。本文研究结果有助于设计、优化和发展高性能CO2还原光催化剂。
参考文献
Daniel James Lundberg, Dorsa Parviz, Hyunah Kim, Maya Lebowitz, Ruoxin Lu, and Michael S. Strano*, Universal Kinetic Mechanism Describing CO2 Photoreductive Yield and Selectivity for Semiconducting Nanoparticle Photocatalysts, J. Am. Chem. Soc. 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c03883
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03883