二维(2D)半导体光催化比其他光催化材料更有优势,2D半导体通常具有大的比表面积和丰富的活性中心。磷硅(SiP)具有体中的间接带隙和单层中的直接带隙,由于其各向异性的层状结构、可调的带隙和高的载流子迁移率,最近成为一种有吸引力的2D材料。然而,SiP作为光催化剂用于光催化的实验研究依旧很少。
近日,杭州电子科技大学元勇军教授,东南大学Jie Guan,南京大学于振涛教授报道了2D SiP NSs用于可见光光催化制氢和固氮。
文章要点
1)研究人员采用简单的超声波辅助液体剥离技术,以原料液为原料制备了SiP NSs。在超声过程中,超声作用减弱了SiP层之间的相互作用,导致SiP NSs从其晶体中剥落。单层SiP的2D晶格具有一个矩形晶胞,晶格常数a=3.53 Å,b=20.55 Å,每个Si原子与三个相邻的P原子和一个Si原子键合,每个P原子与三个Si原子结合。
2)由于强的集光能力和大的比表面积,SiP NSs表现出高的光催化活性,在乙醇作为牺牲试剂存在下,420 nm处的H2产生率为528 μmol h-1 g-1,AQY为3.56%。更重要的是,利用SiP NSs作为析氢光催化剂,构建了Z-型Pt/SiP NSsCo(bpy)33+/Co(bpy)32+-Co3O4/BiVO4光催化全水分解体系,其最高的H2和O2生成速率分别达到71和31 μmol h−1 g−1。
3)此外,以P空位为活性中心的SiP NSs是一种高效的固氮催化剂,NH3生成速率可达35 μmol h−1 g−1。
本研究展示了2D SiP作为一种无金属光催化剂在可见光催化中的巨大潜力。
参考文献
Yong-Jun Yuan, et al, SiP Nanosheets: A Metal-Free Two-Dimensional Photocatalyst for Visible-Light Photocatalytic H2 Production and Nitrogen Fixation, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c02831
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c02831