N配位Ni单原子(Ni-NC)是催化CO₂还原反应 (CO₂RR) 生成CO的最佳催化剂之一。然而，没有体相Ni材料对 CO₂RR 表现出高催化活性的报道。近日，韩国科学技术研究院 (KIST) Hyung-Suk Oh，Woong Hee Lee等研究发现实时模拟 Ni-NC 电子结构的 NiS 纳米粒子可增强零间隙电解槽中的 CO₂RR 活性。

本文要点：

1）作者采用 H₂S 热处理的浸渍法制备了碳负载的硫化镍纳米颗粒（NiS）。

2）原位/Operando X射线吸收光谱表明，在一定的阴极电位下，NiS 的电子结构转变为类似于 Ni-NC 催化剂的电子结构。

3）与金属 Ni 和 Ni 氧化物纳米颗粒不同，这种实时模拟的 NiS 电子结构显示出增强的催化CO₂还原生成CO的活性。

4）基于原位/ Operando XAFS 和稳定性测试后的非原位分析，作者提出了 NiS 电极实时模拟电子结构的起源假设，并讨论了模拟电子结构策略的挑战。

这项工作为从以前通常未被考虑的材料开发催化剂提供了新的见解。

Man Ho Han, et al. Real-Time Mimicking the Electronic Structure of N-Coordinated Ni Single Atoms: NiS-Enabled Electrochemical Reduction of CO₂ to CO. Adv. Energy Mater., 2022

DOI: 10.1002/aenm.202201843

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202201843