ACS Catal:边缘钝化的少层MoS2组装立方盒子CO2催化转化
纳米技术 纳米 2022-07-30



将CO2通过直接加氢的方式合成甲醇是具有前景的缓解对化石燃料依赖、环境危害问题的技术,近期人们发现二维MoS2纳米片催化剂的面内S缺陷位点是高效的CO2合成甲醇催化位点,在位点边缘容易生成CH4

有鉴于此,新加坡国立大学曾华淳(Hua Chun Zeng)等报道发展了一种单层MoS2纳米片组装为形状为立方体盒子的催化剂,这种催化剂通过事先合成MOF通过溶剂化转化-煅烧处理生成,其中边缘位点通过ZnS钝化通过ZnS空间限域作用抑制MoS­2的生长和组装,因此少层/单层MoS2在组装体中能够非常稳定,在CO2催化转化反应中表现较好的催化活性和选择性。

本文要点

(1)

由于这种盒子状结构的MoS2具有更多的面内硫空穴和较少的边缘S缺陷,因此h-MoS2/ZnS在260 ℃和5 MPa压力进行CO2转化反应,实现了67.3 %的甲醇选择性,9 %的CO2转化率,甲醇的时空收率达到0.93 gMeOH gMoS2-1 h-1,催化反应在120 h过程中的性能保持稳定

(2)

当消除h-MoS2/ZnS催化剂中的ZnS,催化剂中的暴露的边缘位点数目增加,因此催化反应中产物更多的为CH4。此外,作者通过高压原位DRIFT表征技术研究和验证反应机理。

这种MOF模板方法为组装和搭建限域的单层MoS­2提供一种方法,为发展高稳定性的过渡金属硫化物CO2转化催化剂提供经验。

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参考文献

Shenghui Zhou and Hua Chun Zeng*, Boxlike Assemblages of Few-Layer MoS2 Nanosheets with Edge Blockage for High-Efficiency Hydrogenation of CO2 to Methanol, ACS Catal. 2022, 12, 9872–9886

DOI: 10.1021/acscatal.2c02838

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c02838


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