丙烷在负载型钒催化剂上氧化脱氢(ODH)是制备丙烯(丙烯)的一条极具工业应用潜力的途径,已被广泛研究了几十年。尽管已经报道了大量的机理研究,但关于反应的活性钒基位点尚未阐明。
近日,达姆施塔特工业大学Christian Hess通过应用operando 拉曼和UV-vis光谱支持的(同位素)调制激发IR光谱,揭示了CeO2负载的钒氧化物(VOx/CeO2)催化剂上ODH反应机理,包括核依赖性的钒氧化物和表面动力学。
文章要点
1)基于负载依赖性分析,研究人员确定了产生丙烯的两种不同机理,其特征在于异丙基和丙烯酸酯类中间体。此外,调制激发IR光谱方法还可以确定钒、羟基和吸附动力学的时间演化,突出了表面钒物种和氧化铈载体之间的密切相互作用。
结果突出了瞬态红外光谱在提供氧化催化反应机理和一般表面催化过程动力学的详细理解方面的潜力。
参考文献
Leon Schumacher, Jakob Weyel, and Christian Hess, Unraveling the Active Vanadium Sites and Adsorbate Dynamics in VOx/CeO2 Oxidation Catalysts Using Transient IR Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c06303
https://doi.org/10.1021/jacs.2c06303