JACS:晶相调控改善甲烷光催化制备甲醛
纳米技术 纳米 2022-08-16

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在温和的反应条件进行光催化,将甲烷转化为高附加值产物是符合工业化的可持续制备方向,也是人们长期追求的目标,但是通过具有价格优势的催化剂,同时保证较高的产量仍具有非常大的挑战和难度。

有鉴于此,国家纳米中心唐智勇等报道通过简单的热煅烧方法处理市售TiO2能够实现晶相工程调控,因此优化催化剂的结构-性能关系。发现得到的双晶相催化剂(90 %锐钛矿相,10 %金红石相)具有优化的晶相界面,在水相和氧气气氛进行全光谱光催化,在氧化甲烷制备甲醛的反应中实现了优异的性能,在3 h光催化反应后实现了未曾预料的甲醛产率(24.27 mmol gcat-1),甲醛的选择性达到97.4 %。

本文要点:

(1)

实验和理论计算结果都说明,通过TiO2的晶相工程能够提高光生载流子的寿命,改善生成甲醇中间体物种,因此能够尽量提高甲烷有氧氧化制备甲醛的反应选择性。

(2)

发展了一种停流(pause-flow)反应器,能够大规模的进行光催化制备甲醛,为可持续和经济合理的甲烷工业化转化提供帮助和机会。

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参考文献

Yuheng Jiang, Wenshi Zhao, Siyang Li, Shikun Wang, Yingying Fan, Fei Wang, Xueying Qiu, Yanfei Zhu, Yin Zhang, Chang Long, and Zhiyong Tang*, Elevating Photooxidation of Methane to Formaldehyde via TiO2 Crystal Phase Engineering, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c04884

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04884


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