JACS:Rh台阶表面结构对CO催化氧化反应的影响
纳米技术 纳米 2022-08-16

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在气体-表面反应中, 弯曲晶体能够通过合理的设计台阶活性位点(step site),因此是一种简单但是非常有效的实现单晶表面和纳米粒子催化剂之间结合的方法。

有鉴于此,西班牙巴斯克大学J. Enrique Ortega、Fernando García-Martínez等报道在弯曲的Rh(111)晶面上分别研究A型(四方体)和B型(三角形)原子排列的台阶位点对于mBar CO催化氧化反应性能的影响。通过激光诱导CO2荧光晶体成像,发现催化反应包含两个步骤,其中相比于A型结构,B型结构的Rh在更低的温度引发CO催化氧化反应。

本文要点:

(1)

通过常压XPS表征(AP-XPS)方法解释两种催化剂在催化反应过程中的区别,发现只有在B型催化剂表面上才能够进行CO部分脱附和氧累积。

(2)

通过AP-XPS表征同样说明两种不同位点在活化过程同样具有区别:在A型表面位点,引发催化反应后立刻形成反应活性较低的O-Rh-O三层原子结构;在B型表面上形成的物种主要是具有高反应活性的化学吸附氧。

因此,作者认为在B型表面结构比A型表面结构更容易发生CO氧化反应。


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参考文献

Fernando García-Martínez*, Lisa Rämisch, Khadiza Ali, Iradwikanari Waluyo, Rodrigo Castrillo Bodero, Sebastian Pfaff, Ignacio J. Villar-García, Andrew Leigh Walter, Adrian Hunt, Virginia Pérez-Dieste, Johan Zetterberg, Edvin Lundgren, Frederik Schiller, and J. Enrique Ortega*, Structure Matters: Asymmetric CO Oxidation at Rh Steps with Different Atomic Packing, J. Am. Chem. Soc. 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c06733

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06733


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