开发储量丰富、高效、稳定的全电解水和尿素电催化剂是发展氢能技术的迫切和必要的条件。NiFe LDH电催化剂是由底物本身衍生而来,而不是通常由外部前驱体离子形成,具有强大的电催化性能和较长的寿命。
近日,武汉大学Feng Ren,河南科技大学Zhaowu Wang用一种简单的自衍生生长方法成功地在工业泡沫NiFe上制备了Fe掺杂Ni3S2催化剂(简称Fe-Ni3S2),揭示了硫化镍表面重构的动态演化过程。
文章要点
1)原位拉曼光谱显示了Fe-Ni3S2转变为Ni1-xFexOOH的过程。由于Fe对氢氧化镍的影响,新生成的相作为活性物种具有相似的催化活性和较高的稳定性,是一种优异的三官能团催化剂,在100 mA cm−2时,OER、UOR和HER的过电位分别为290、198和253 mV。在100 mA cm−2时,催化剂用于OER的耐久性在3500 h内没有明显变化。
2)密度泛函理论(DFT)计算表明,Fe掺杂通过在催化剂表面形成*OH键优化了控速步骤的吸附,并且Ni1-xFexOOH的d带中心比NiOOH更接近费米能级,从而提高了催化剂的本征活性。
3)由Fe-Ni3S2组装的双电极电解槽只需要1.76V的槽电压即可达到100 mA cm−2的总水分解和尿素的电流密度。特别是双电极电解槽在100和500 mA cm−2下测定水和尿素的最长使用时间超过500 h,为工业水和尿素分解的实际应用提供了良好的前景。
参考文献
Derun Li, et al, Self-Derivation and Surface Reconstruction of Fe-Doped Ni3S2 Electrode Realizing High-Efficient and Stable Overall Water and Urea Electrolysis, Adv. Energy Mater. 2022
DOI: 10.1002/aenm.202201913
https://doi.org/10.1002/aenm.202201913