Nat Commun:氧化铈上的高熵金属间化合物作为高效催化剂助力使用CO2的丙烷氧化脱氢
Nanoyu Nanoyu 2022-08-30

基于二氧化碳(CO2)的丙烷氧化脱氢(CO2-ODP)是一项很有前途的高产丙烯和CO2利用技术。开发用于CO2-ODP的高效催化剂已经引起了科研人员极大的兴趣。

近日,北海道大学Shinya Furukawa开发了一种基于高熵金属间化合物(HEIs)的新型催化剂设计概念。HEIs是具有五种或更多元素的多金属合金,并且具有源自母体二元金属间化合物的特定晶体结构。与具有随机原子分布的高熵合金(HEAs)相反,高熵合金可以提供适合CO2-ODP的有序反应环境。

文章要点

1为了最大限度地减少不必要的副反应,选择金属间PtSn(一种高选择性DDP催化剂)作为HEI的母体平台。然而,与典型金属的合金化会显著降低Pt的CO2活化能力。因此,PtSn的Pt位点被Ni和Co部分取代,以结合更能活化CO2的金属。这种方法的另一个优点是进一步稀释Pt–Pt位点,以获得更高的选择性。另一方面,PtSn的Sn位置被In和Ga部分取代,增加了混合熵和由此产生的热力学稳定性。当母体金属间化合物的形成熵显著为负(PtSn:∆Hf = 74.0 kJ mol-1)时,特定位置的多重金属化是可能的。

2由于缓慢的扩散效应,较高数量的组成金属也增强了纳米颗粒的动力学稳定性,这防止了烧结或分离。CeO2被用作催化剂载体,用于轻松捕获二氧化碳和燃烧焦炭。在这种情况下,研究人员证明了具有HEI结构的PtCoNiInGaSn/CeO2催化剂(HEI/CeO2)可以作为一种高效的CO2-ODP型催化剂,表现出优异的催化活性、C3H6选择性、抗焦性、热稳定性和CO2利用稳定性。

 

参考文献

Xing, F., Ma, J., Shimizu, Ki. et al. High-entropy intermetallics on ceria as efficient catalysts for the oxidative dehydrogenation of propane using CO2. Nat Commun 13, 5065 (2022).

DOI:10.1038/s41467-022-32842-8

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32842-8


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